單發(fā)射體與石墨烯在能量傳遞中的相互作用因其在生物物理學和超分辨顯微術等領域的潛在應用而備受關注。在這項研究中，研究了石墨烯層數(shù)對石墨烯能量轉移（GET）的影響，通過將單個染料分子放置在離單層、雙層和三層石墨烯基底一定距離處。使用DNA折紙納米結構作為化學適配器來精確定位染料分子。熒光壽命的測量和分析揭示了石墨烯層對能量轉移速率的加性效應，將石墨烯的工作范圍擴展到大約50–60 nm。此外，研究還發(fā)現(xiàn)，在石墨烯上方>28 nm高度處的DNA折紙納米結構上，在兩個位置之間切換DNA指針鏈在多層石墨烯襯底上的可視化效果顯著提高，這表明在更大系統(tǒng)和更大距離的生物傳感和超分辨率顯微鏡等應用中的增強能力。這項研究提供了石墨烯層對能量轉移動力學的影響，并為利用石墨烯在各種納米技術應用中的獨特性質提供了新的可能性。
圖1. （a） 固定在石墨烯上的柱狀DNA折紙納米結構草圖，標記了染料分子的位置，染料ATTO542（綠色）位于離基底表面16 nm的高度，染料ATTO647N（洋紅）位于離基底表面24 nm的高度。（b） DNA折紙納米結構（如圖（a）所示）獲得的示例熒光壽命強度圖（10×10μm）標記有兩個染料分子，綠色染料ATOT542（綠色通道，上面板）和固定在玻璃上的紅色染料ATOT647N（紅色通道，下面板）（左側）、單層石墨烯（中間）和雙層石墨烯（右側）。（c） 共定位的綠色（綠色）和紅色（品紅）染料分子的熒光衰變的例子，定位在DNA折紙納米結構上，固定在單層（明暗）和雙層石墨烯（暗暗）上，具有單指數(shù)函數(shù)。（d） 玻璃、單層和雙層石墨烯固定的DNA折紙納米結構中共定位染料分子ATOT542（綠色）和ATOT647N（洋紅）的熒光壽命直方圖符合高斯函數(shù)。
圖2. DNA折紙納米結構中共定位染料分子熒光壽命測量的平均值和標準偏差。研究了ATOT542（綠色）和ATOT647N（品紅）與距離的函數(shù)關系：（a）單層，（c）雙層和（d）三層石墨烯。（b） 多層石墨烯與單層石墨烯的能量轉移率之比作為距離的函數(shù)。綠色（ATTO542）和品紅（ATTO647N）曲線（a、c和d），作為石墨烯和發(fā)射極之間距離d的函數(shù)，其中d
0是50%猝滅效率的距離，綠色染料等于17.7±0.5 nm，紅色染料等于18.5±0.7 nm， n是石墨烯層數(shù)，τ
ref是固定在玻璃上的DNA折紙納米結構測量的熒光壽命參考值，ATTO542等于3.27±0.19 ns，ATTO647N等于3.81±0.15 ns是的。
圖3. （a） 包含在柱狀DNA折紙納米結構中的動態(tài)分析圖，其中ssDNA指針P35（紫色+綠松石色）的標記位置位于距底物表面35 nm的高度處，標記有染料分子Cy3B（綠色球體），通過7個核苷酸與位于指針上方和下方7 nm處的兩個結合位點（綠松石色）互補。在固定于（b）單層和（c）雙層石墨烯上的DNA折紙納米結構中，獲得位于28 nm（P28）或35 nm（P35）高度、用染料Cy3B（綠色通道，上面板）標記的指針的（b和c）示例熒光壽命強度圖（10×10μm）。在所有結構中，位于16 nm高度（圖上未標記）的ATO647N用作內部參考，以監(jiān)測石墨烯的質量（紅色通道，下部面板）。
圖4. 定位在28 nm–P28（a）和35 nm–P35（b）高度處的指針分析（ssDNA）獲得的測量熒光強度（紫色和橙色）和相應熒光壽命（藍色和粉色）時間痕跡示例，用染料分子Cy3B標記，并入固定在單層（紫色→藍色）和雙層（橙色→粉色）石墨烯上的柱狀DNA折紙納米結構中。
相關研究成果由慕尼黑大學Philip Tinnefeld和 Izabela Kamińska課題組2024年發(fā)表在Nanoscale (鏈接：https://doi.org/10.1039/D4NR01723D)上。原文：Expanding the range of graphene energy transfer with multilayer graphene
轉自《石墨烯研究》公眾號
