石墨烯獨特的光學性質，具有寬帶吸收和超快響應，使其成為光電子和自旋電子器件的關鍵元件。利用高數據率、高動態范圍的時間分辨動量顯微術，本研究報道了用可見光激發石墨烯導帶的電子的動量空間測量及其隨后的弛豫。本研究觀察到具有晶格贗自旋極化的初生光激發電子的顯著非熱分布，這與簡單緊束縛理論的結果非常一致。通過改變激發通量，本研究改變了電子-電子與電子-聲子散射在初始分布弛豫中的相對重要性。增加激發通量會導致非共線電子-電子散射增加和贗自旋極化降低，盡管上散射電子保持一定程度的極化。這些詳細的石墨烯動量分辨電子動力學研究表明了高性能時間分辨動量顯微術在研究二維材料方面的能力，并可為石墨烯器件的設計提供參考。
圖1. 實驗概述。（a） 線極化泵浦脈沖（綠色）將電子提升到Dirac點（ED）上方1.2 eV，延遲的XUV探測脈沖將電子噴射到連續介質中。（b） 石墨烯樣品的實空間PEEM圖像。虛線顯示hBN支持的區域。標尺為50μm。
圖2. （a）45μJ/cm
2，（b）132μJ/cm
2和（c）207μJ/cm
2的選定時間延遲下的能量分布曲線（EDC，實線）。不同溫度下的模擬熱分布（虛線）用于比較。實驗數據為延遲時間，黑色為Δt=−1 ps，藍色為Δt=0 fs，紅色為Δt=200 fs，綠色為Δt=500 fs。灰色的垂直虛線表示直接激發能量的Dirac點E–EF=0和E–EF=hν
pump/2=1.2 eV。在負延遲數據（黑色曲線）中可以看到高能測量的噪聲地板。
圖3. 偏振相關的初始贗自旋各向異性。（a）y-和（b）x-極化泵浦激發時，在Δt=0處Dirac點上方1.05和1.21 eV之間的電子動量分布如圖所示。激發通量為45μJ/cm
2，泵浦和探針極化方向分別用白色虛線和品紅箭頭表示。Γ點附近的強度是探測器的偽影。
圖4. 與緊束縛（TB）理論的比較。（a，c）K2分別為y和x極化激發時，Dirac點上方1.05至1.21 eV的電子Δt=0的動量分布譜。（b，d）由TB模型預測的光電子動量圖。（d）中的插圖是沒有泵矩陣元素，說明了所謂的“暗走廊”以及在沒有贗自旋極化的情況下信號的外觀。TB模型與（e）y極化和（f）x極化實驗的角分辨強度比較。泵極化方向由頂部面板中的白色虛線指示。指定的泵節點由頂部面板中的細品紅線和底部面板中的品紅虛線表示。
圖5. 贗自旋弛豫。（a） K2的ROI圖示。用y極化（左）和x極化（右）泵浦脈沖記錄數據。來自所有谷區中類似ROI的數據被組合以產生瞬態信號Ny和Nx，在所有能量>0.8 eV的情況下進行積分。（b）Ny（藍色）和Nx（紅色）與泵/探針延遲的關系。（c） 差值ΔN=Ny–Nx（黑色）和IRF（灰色陰影）。布居數和各向異性都跟蹤IRF，表明弛豫比200 fs IRF快得多。（d） 不同注量下歸一化各向異性A與能量的關系。在較高的通量下，各向異性總體上減小，但通過更多的散射事件持續存在。
相關研究成果由石溪大學
Thomas K. Allison課題組2024年發表在
Nano Letters (鏈接：https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.4c02378)上。原文：Momentum-Space Observation of Optically Excited Nonthermal Electrons in Graphene with Persistent Pseudospin Polarization
轉自《石墨烯研究》公眾號
