本研究報道了使用脈沖模式金屬有機物氣相外延在石墨烯涂覆的c應用襯底上生長高質(zhì)量GaN外延薄膜，以及通過簡單的機械剝離制造可轉(zhuǎn)移發(fā)光二極管（LED）的獨立GaN薄膜。在石墨烯涂層藍寶石襯底上生長的高質(zhì)量GaN膜可以通過使用熱釋放帶輕易地剝離并轉(zhuǎn)移到外來襯底上。此外，揭示了在GaN生長過程中氨流的脈沖操作是制備高質(zhì)量獨立GaN膜的關鍵因素。這些薄膜表現(xiàn)出優(yōu)異的單晶度，通過異質(zhì)外延生長In
xGa
1–xN/GaN多量子阱和GaN薄膜上的p-GaN層，被用于制造可轉(zhuǎn)移的GaN LED，顯示出其在先進光電器件中的潛在應用。
圖1. 通過使用NH
3脈沖流生長技術在石墨烯涂覆的c-apphire襯底上實現(xiàn)高質(zhì)量GaN薄膜的三步生長工藝示意圖。該工藝包括（a）O
2等離子體處理以增加石墨烯上的成核位點，（b）低溫GaN（LT-GaN）緩沖層生長，（c）在NH
3的脈沖流下的脈沖外延橫向過度生長（PLOG）以在石墨烯上形成連續(xù)緩沖層，以及（d）在NH3的連續(xù)流下的高溫GaN（HT-GaN。
圖2. 在1050°c下的第二生長步驟中，使用各種NH3流動模式在石墨烯涂覆的c-apphire襯底上生長的GaN膜的SEM圖像和剝離結果。（a–d）具有不同NH3流動模式的第二生長步驟后的GaN樣品的SEM圖像：（a）連續(xù)流動，（b）3s開/1s關脈沖流動，（c）2s開/2s關脈沖流，和（d）1s開/3s關脈沖流量模式樣品。（e–h）在1150°C下第三次生長步驟后的GaN樣品的SEM圖像：（e）連續(xù)流動，（f）3s開/1s關脈沖流動，（g）2s開/2s關脈沖流，和（h）1s開/3s關脈沖模式樣品。（i–l）顯示使用熱剝離帶的GaN樣品的樣品和剝離結果的照片：（i，j）顯示沒有剝離，而（k，l）顯示透明基底和熱剝離帶上的剝離膜并排。
圖3. （a） 在第二生長步驟中使用連續(xù)流NH
3生長的石墨烯涂覆的c-apphire襯底上的GaN薄膜的橫截面STEM圖像和（b）虛線框的放大圖像。（c） 在第二生長步驟中使用2s開/2s關脈沖流NH
3生長的石墨烯涂覆的c-apphire襯底上的GaN薄膜的橫截面STEM圖像和（d）虛線框的放大圖像。
圖4. 在第二生長步驟中，通過使用NH3脈沖流模式的三步生長方法，在石墨烯涂覆的c-apphire襯底上通過遠程外延生長GaN薄膜。（a） 低放大率STEM圖像和（b）GaN和藍寶石之間界面處的選區(qū)電子衍射（SAED）圖案。（c） 電子背散射衍射（EBSD）反極圖（IPF）圖，（d）X射線衍射（XRD）θ/2θ掃描，（e）GaN（0002）XRD搖擺曲線，和（f）石墨烯涂層c表面上生長的GaN薄膜的XRD方位角掃描。
圖5. （a） 在銅箔上制造的可轉(zhuǎn)移GaN LED器件結構示意圖。（b） 拍攝LED發(fā)光的照片。（c） 施加正偏壓到Ni/Au和負偏壓到銅箔的轉(zhuǎn)移LED的I–V特性曲線。（d） 在各種施加偏壓水平下的室溫電致發(fā)光（EL）光譜。
相關研究成果由首爾國立大學Gyu-Chul Yi等人2023年發(fā)表在Nano Letters (鏈接：https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.3c03333)上。原文：Pulsed-Mode Metalorganic Vapor-Phase Epitaxy of GaN on Graphene-Coated c-Sapphire for Freestanding GaN Thin Films
轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號
