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       共價(jià)有機(jī)骨架（COF）在光催化二氧化碳還原反應(yīng)（CO₂RR）中得到了廣泛的研究。然而，由于光生電子和空穴的快速?gòu)?fù)合，原始COF通常表現(xiàn)出較低的催化效率。在這項(xiàng)研究中，通過(guò)將COF-366-Co共價(jià)錨定在氧化石墨烯（GO）表面來(lái)制備穩(wěn)定的COF基復(fù)合材料（GO-COF-366-Co），用于光催化CO₂還原。有趣的是，在無(wú)水乙腈（CH3CN）中，GO-COF-366-Co對(duì)CO₂光還原生成甲酸鹽的選擇性高達(dá)94.4%，甲酸鹽產(chǎn)率為15.8 mmol/g，大約是使用光還原法的四倍。原始的 COF-366-Co。相比之下，在 CH₃CN/H₂O (v:v = 4:1) 中，GOCOF-366-Co 光催化還原 CO₂ 的主要產(chǎn)物是 CO (96.1%)，CO 產(chǎn)率高達(dá) 52.2 mmol/g，這也比使用原始 COF-366-Co 的結(jié)果高出大約四倍。光電化學(xué)實(shí)驗(yàn)表明，COF-366-Co 和 GO 共價(jià)鍵合形成 GO-COF-366-Co 復(fù)合材料，顯著促進(jìn)電荷分離和轉(zhuǎn)移，從而增強(qiáng)催化活性。此外，理論計(jì)算和原位傅里葉變換紅外光譜表明，H₂O可以穩(wěn)定*COOH中間體，通過(guò)OH(aq)·O(*COOH)氫鍵進(jìn)一步形成*CO中間體，從而解釋了光催化性能的調(diào)節(jié)。

 
Fig 1. (a) GO-COF-366-Co 的 SEM 圖像。 （b）GO-COF366-Co的HR-TEM圖像（2.05 nm的晶格條紋歸因于COF-366Co的（200）面）。 (c) GO-COF-366-Co 和 COF-366-Co 的 XPS 譜。 (d) GO-COF-366-Co 在 0.1 M HCl 和 20 M NaOH 中處理 24 小時(shí)后的粉末 XRD 圖案。

 
Fig 2. (a) 在 CH₃CN 中反應(yīng) 8 小時(shí)后，HCOO 的產(chǎn)率高于 GO-COF-366-Co、COF-366-Co 和 GO/COF-366-Co。 (b) 在 CH₃CN/H₂O (v:v = 4:1) 中反應(yīng) 8 小時(shí)后，GO-COF366-Co、COF-366-Co 和 GO/COF-366-Co 的 CO 產(chǎn)率。 (c) 使用 ¹³CO₂ 代替 ¹²CO₂，在 CH₃CN 中通過(guò) GO-COF-366-Co 光催化 CO₂RR 獲得液體產(chǎn)物的 ¹³C NMR 譜。 (d) 使用 ¹³CO₂ 代替 ¹²CO₂，在 CH₃CN/H₂O (v:v = 4:1) 中通過(guò) GO-COF-366-Co 進(jìn)行光催化 CO₂RR 獲得的氣態(tài)產(chǎn)物的質(zhì)譜。

 
Fig 3. GO-COF-366-Co、COF366-Co 和 GO/COF-366-Co 的 (a) 光電流測(cè)試和 (b) EIS 圖。 (c) GO-COF-366-Co和COF366-Co的CV曲線。 (d) GO-COF-366-Co 與 [Ru(phen)₃](PF₆)₂ 在黑暗和光照射下的 EPR 光譜。

 
Fig 4. (a) CH₃CN 和 (b) CH₃CN/H₂O 中 CO₂ 光還原為 HCOO 和 CO 的吉布斯自由能圖。 GO-COF-366Co 在 CH₃CN (c) 和 CH₃CN/H₂O (d) 中用于 CO₂ 光還原的原位 FTIR 光譜。
 
       相關(guān)研究工作由天津理工大學(xué)Di-Chang Zhong課題組于2023年在線發(fā)表在《Angew. Chem. Int. Ed.》期刊上，Boosting CO₂ Photoreduction to Formate or CO with High Selectivity over a Covalent Organic Framework Covalently Anchored on Graphene Oxide，原文鏈接：https://doi.org/10.1002/anie.202318735

轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號(hào)

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