從放射性廢水中分離核素對(duì)核廢料的安全處置和資源的可持續(xù)發(fā)展至關(guān)重要。然而，由于放射性廢水中復(fù)雜成分的高酸性和高鹽性，其仍然面臨著很大的挑戰(zhàn)。本文研究了一種pH響應(yīng)型氧化石墨烯膜(pGO膜)，用于從含有多種混合鹽離子的高酸性放射性廢水中快速高效地分離Sr
2+核素離子。與傳統(tǒng)氧化石墨烯膜不同的是，由于修飾后的pGO納米通道內(nèi)存在接枝分子聚乙烯亞胺(PEI)，因此pGO膜的層間間距可以隨著周?chē)芤核岫鹊脑黾佣{(diào)節(jié)和增加。由此產(chǎn)生的酸性環(huán)境適應(yīng)性膜在高酸性溶液中具有擴(kuò)大和帶正電的納米通道。這種結(jié)構(gòu)有效地阻斷了較大且高電荷的水合Sr
2+核素離子，同時(shí)允許較小且低電荷的單價(jià)鹽離子(如Cs
+, K
+, Na
+)快速通過(guò)膜運(yùn)輸。結(jié)果表明，pGO膜對(duì)Sr
2+/單價(jià)鹽離子具有高選擇性，對(duì)單價(jià)離子具有高滲透性。總之，這項(xiàng)工作為高酸性溶液中放射性核素的分離提供了一種新的篩分方法。
圖1. 納米片和納米膜的形貌表征。(a)GO和pGO懸浮液的光學(xué)照片。(b)GO和pGO納米片的原子力顯微鏡圖像。(c)GO和pGO納米片相應(yīng)的高度分布圖。(d)不同ph值下GO和pGO懸浮液的Zeta電位。(e)膜的制備過(guò)程示意圖。(f) pGO膜的表面SEM圖像，插圖為pGO膜的光學(xué)照片。(g)pGO膜的橫截面SEM圖像。
圖2. 膜的化學(xué)特性。(a)GO膜的XPS Cls光譜擬合結(jié)果。(b) pGO膜的XPS Cls光譜擬合結(jié)果。GO膜和pGO膜的(c)FTIR光譜和(d)不同酸性條件下層間間距的變化。
圖3. 不同酸性條件下膜的篩分性能。(a)GO和(b)pGO膜上離子的滲透率與離子水合直徑的關(guān)系。(c)GO和(d)pGO膜上離子的選擇性隨酸條件的變化。
圖4. pGO膜在高酸溶液中的篩分性能。(a)GO和pGO膜的篩分性能比較。(b) pGO膜的長(zhǎng)期篩分性能。(c)不同K
+/Sr
2+濃度比下pGO膜的篩分性能。(d)不同膜厚下pGO膜的篩分性能。所有試驗(yàn)均在3mol /L HNO
3酸性條件下進(jìn)行。
圖5. pGO膜的篩分機(jī)理。
相關(guān)研究成果由華東理工大學(xué)物理學(xué)院、材料科學(xué)與工程學(xué)院Shuai Wang等人于2023年發(fā)表在Separation and Purification Technology (https://doi.org/10.1016/j.seppur.2023.125086 )上。原文：Acid response nanochannels of graphene oxide membranes for fast nuclide ions separation。
轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號(hào)
