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東華大學(xué)Rujia Zou課題組--超薄層狀MXene-TiN異質(zhì)結(jié)構(gòu)的構(gòu)建使高面積容量鋰硫電池具有良好的催化能力
       催化作用被認(rèn)為是解決鋰硫電池緩慢的電化學(xué)反應(yīng)和穿梭效應(yīng)的有效手段。東華大學(xué)鄒儒佳和羅維研究員等報(bào)道了一種原位氮化技術(shù),合成了超薄MXene-TiN異質(zhì)結(jié)(MX-TiN),并通過(guò)去模板法構(gòu)造了納米空心球。通過(guò)對(duì)MXene進(jìn)行可控的氮化處理,層狀TiN沿著內(nèi)部MXene生長(zhǎng),構(gòu)成了僅有數(shù)納米的超薄異質(zhì)結(jié)構(gòu)。這種超薄結(jié)構(gòu)有利于電子快速?gòu)腗X-TiN導(dǎo)電基體擴(kuò)散到活性物質(zhì)硫,提高了硫的電化學(xué)反應(yīng)活性。并且,超薄異質(zhì)結(jié)有效增加了比表面積,豐富了表面的吸附和催化位點(diǎn)。更重要的是,異質(zhì)結(jié)表面TiN(001)面由金屬性質(zhì)的Ti-3d態(tài)主導(dǎo),提高了異質(zhì)結(jié)的導(dǎo)電性,為電子的快速傳輸提供了通道。同時(shí),DFT理論計(jì)算和系統(tǒng)的實(shí)驗(yàn)證實(shí)了異質(zhì)結(jié)較純MXene對(duì)多硫化物表現(xiàn)出更強(qiáng)的吸附力,抑制了多硫化物的穿梭;并且減小了多硫化鋰的成核和分解勢(shì)壘,對(duì)活性物質(zhì)硫的電化學(xué)轉(zhuǎn)化起到了雙向催化效果。電化學(xué)性能優(yōu)異,S/MX-TiN復(fù)合正極具有穩(wěn)定的循環(huán)性能,每循環(huán)衰減率僅為0.022%(1000圈),在大載硫量(10.16 mg/cm²)、貧電解質(zhì)(7.84 μL/mg)條件下,仍然輸出了8.27 mAh/cm²的超大面積容量。
 
Fig 1. (a)MX-TiN及S/MX-TiN的合成示意圖;(b)Ti?AlC?、Ti?C?T?MXene及MX-TiN的XRD圖譜;(c-e) MX-TiN的形貌表征;(f)MX-TiN的高分辨TEM圖可以觀察到異質(zhì)結(jié)晶界;(g)MX-TiN的元素分布圖。
    
Fig 2. (a-c) MX-TiN的XPS精細(xì)譜圖;(d)MX-TiN的EDS元素分析及含量;(e)MX-TiN、MX-TiO?及MXene的氮?dú)馕矫摳角€;(f)不同樣品的熱重曲線。
 
Fig 3. (a) MX-TiN及MXene對(duì)Li?S?的優(yōu)化吸附模型;(b)MX-TiN及MXene對(duì)不同多硫化鋰的吸附能對(duì)比;(c)可視化吸附實(shí)驗(yàn);(d)吸附后多硫化鋰溶液的紫外可見(jiàn)光吸收譜;(e)MX-TiN吸附多硫化鋰后的硫元素XPS譜。
     
Fig 4. (a) 多硫化鋰在MX-TiN及MXene表面的轉(zhuǎn)化勢(shì)壘;(b)對(duì)稱(chēng)電池的CV曲線;(c-e)不同樣品的硫化鋰沉積曲線;(f)S/MX-TiN不同充放電位置的非原位Raman曲線;(g)S/MX-TiN在不同掃速下的CV曲線;(h)I-v1/2線性擬合。
 
Fig 5. (a-c) 不同樣品對(duì)多硫化鋰的吸附及催化機(jī)理示意圖。
    
Fig 6. (a) 不同正極的充放電曲線對(duì)比;(b)倍率測(cè)試;(c)0.2C循環(huán)測(cè)試;(d)5C循環(huán)測(cè)試;(e)S/MX-TiN在5.15 mg/cm?²硫載量及11.61 μL/mg電解液條件下的倍率測(cè)試;(f)S/MX-TiN在不同載硫量及不同電解液含量下的0.2C循環(huán)測(cè)試;(g)文獻(xiàn)對(duì)比。
 
     相關(guān)研究工作由東華大學(xué)Rujia Zou課題組于2023年在線發(fā)表在《Nano-Micro Letters》期刊上,原文:Construction of ultrathin layered MXene TiN heterostructure enabling favorable catalytic ability for high areal capacity lithium–sulfur batteries。

轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號(hào)
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