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        本文創新性地使用二維MXene (Ta₄C₃)來調節釩氧化物的空間基團和電子性能，并制備了具有3D網絡交聯的MXene/金屬-有機框架(MOF)衍生物VO₂(B)@Ta₄C₃，然后將其用作陰極來改善水性鋅離子電池(ZIBs)的性能。采用HCl/LiF和水熱相結合的方法對Ta₄AlC₃進行腐蝕，得到大量手風琴樣Ta₄C₃，然后在剝離的Ta₄C₃ MXene表面進行水熱生長VMOF。在V-MOF@ Ta₄C₃的退火過程中，Ta₄C₃MXene的加入使V-MOF從凝聚堆積中解放出來，使其顯示出額外的活性位點。更重要的是，Ta₄C₃阻止了復合材料結構中的V-MOF在退火后轉變為空間群Pmmn的V₂O₅，而轉變為空間群C₂/m的VO₂(B)。VO₂₍B)用于Zn²⁺插層的優勢在于插層過程中可忽略的結構轉換和特殊的隧道運輸通道，其沿B軸的面積為0.82 nm²。根據第一原理計算，VO₂(B)與Ta₄C₃之間存在較強的界面相互作用，為Zn2+的儲存提供了良好的電化學活性和動力學性能。因此，VO₂(B)@ Ta₄C₃正極材料制備的ZIBs在0.1 A·g⁻¹時具有437 mA h·g⁻¹的超高容量，同時具有良好的循環性能和動態性能。本研究為制備金屬氧化物/MXene復合結構提供了一種新的方法和參考。
 
圖1. VO₂(B)@Ta₄C₃的制備工藝示意圖。
 
圖2 (a) Ta₄AlC₃、手風琴樣Ta₄C₃和Ta₄C₃納米片的XRD圖案。(b) Ta₄AlC₃的示意性原子結構表示。Ta₄AlC₃ (c)和手風琴樣Ta₄C₃ (d)的SEM圖像。(e) Ta₄C₃納米片的HRTEM圖像、SAED和SEM圖像。
 
圖3. (a) V-MOF、V₂O₅、V-MOF@Ta₄C₃和VO₂的XRD圖案(B)@Ta₄C₃。(b)退火過程中V-MOF@Ta₄C₃的原位拉曼光譜。(c) VO₂(B)@Ta₄C₃的低倍掃描電鏡圖像和高倍掃描電鏡圖像。(d) VO₂(B)@Ta₄C₃的HR-TEM圖像。(e−i) EDX元素映射圖像VO₂(B)@Ta₄C₃。
 
圖4 (a) VO₂(B)@Ta₄C₃的XPS譜。Ta4f (b)、V 2p (c)和o1s (d)區域的XPS譜。
 
圖5 (a) VO₂(B)@Ta₄C₃在1 mV·s⁻¹的前5個循環的CV曲線。(b) VO₂的前三個循環(b)在0.1 A·g⁻¹的充放電流量(b) @Ta₄C₃。(c) V₂O₅在1 mV·s⁻¹的前5個循環的CV曲線。(d)速率性能和(e) VO₂(B)@Ta₄C₃陰極從0.1到2 A·g⁻¹的充放電電壓。(f) VO₂(B)@Ta₄C₃在0.2 A·g⁻¹下循環100次的循環性能。VO₂(B)@Ta₄C₃在0.5 (g)和1 A·g⁻¹ (h)時的長期循環性能。
 
圖6 (a)不同掃描速率(0.1 ~ 2 mV·s⁻¹)下VO₂(B)@Ta₄C₃的CV曲線。(b) VO₂(b) @Ta₄C₃的陰極和陽極峰的log(i)對log(v)曲線。(c) V₂O₅在0.1 ~ 2 mV·s⁻¹不同掃描速率下的CV曲線。(d) Nyquist圖和V₂O₅和VO₂(B)@Ta₄C₃在0.2 A·g⁻¹循環100個周期前后的等效電路。
 
圖7 (a) VO₂示意圖(B)@Ta₄C₃。(b) VO₂(b)， Ta4C₃和VO₂(b) @Ta₄C₃的DOS。(c) VO₂(B) @Ta₄C₃的電荷密度差異。(d) Zn²⁺在VO₂(B)@Ta₄C₃中的擴散路徑示意圖。(e) VO₂(B)@Ta₄C₃、V₂O₅、VO₂(B)的鋅離子擴散屏障曲線。
 
        相關科研成果由華東師范大學電子系Ke Yu等人2023年發表在ACS Applied Materials & Interfaces (https://doi.org/10.1021/acsami.2c23314)上。原文：Ta₄C₃?Modulated MOF-Derived 3D Crosslinking Network of VO₂(B)@Ta₄C₃ for High-Performance Aqueous Zinc Ion Batteries。

轉自《石墨烯研究》公眾號