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       膜在氣體分離中發(fā)揮著重要的作用，因為它的低成本、能源效率和耐久性。然而，氣體分離膜存在滲透率-選擇性權(quán)衡問題，即原子厚度的二維材料，如多孔石墨烯，可以提供10⁵-10⁷GPU的超高滲透性能，但氣體選擇性低。在這里，我們展示了一個新概念，通過吸附分離二元氣體混合物以提高石墨烯基薄膜選擇性。在多孔雙層石墨烯載體上沉積Pd和Ni的“微島”，使我們能夠分別選擇性地靶向He/ H₂混合物中的H₂和H₂/ CO₂混合物中的CO₂，從而實現(xiàn)He的高效分離，并使26的最高H₂/ CO₂分離因子在~10⁵ GPU透過范圍。此外，室溫下在膜環(huán)境中通過吸附分離對單個氣體進行選擇靶向是一種很有前景的可供選擇的經(jīng)濟的氣體分離方法。
 
  
圖1. 使用傳統(tǒng)的膜的氣體分離機制和親和基分離吸附膜的制造。(A)膜氣體分離機制(左到右): Knudsen擴散發(fā)生在膜孔等于或小于氣體的平均自由程并且選擇性被限制在組分質(zhì)量比的平方根時。當(dāng)孔隙小到只能讓混合物中的一種成分通過時，就會發(fā)生分子篩分;然而，由于孔徑很小，滲透率很低。當(dāng)膜中組分的溶解度不同時，就會發(fā)生溶液擴散，由于擴散率的不同而發(fā)生分離;然而，由于膜結(jié)構(gòu)致密，滲透性通常較低。當(dāng)氣體混合物中的一種組分被選擇性地保留而不損失滲透性時，就會發(fā)生吸附分離。(B)超高滲透和無限選擇性催化膜的制備順序。首先，將石墨烯轉(zhuǎn)移到多孔的 SiN_x基板上，并用FIB進行打孔。然后，利用TEM Cu網(wǎng)格作為結(jié)構(gòu)模板沉積活性Pd微島，選擇性捕獲He/ H₂混合物中的H₂，提供無限的He/ H₂選擇性。鈍化Au層的沉積不影響選擇性。
 
 
圖2. G/Pt和G/Pd膜吸附的電子顯微鏡表征。 (A-C) (A)一個20x20陣列650 nm SiN_x孔完全覆蓋雙層石墨烯和使用FIB (PG-1)穿孔的掃描電鏡圖像；(B)四個650 nm SiN_x 孔覆蓋有使用石墨烯(PG-1)打孔的掃描電鏡圖像和(C) SiN_x單孔覆蓋有使用石墨烯(PG-1)打孔的掃描電鏡圖像。(D–K) (D) 4個使用FIB穿孔的HR-TEM圖像，左側(cè)鍍鉑，單次通過(G/Pt-FIB)停留時間為100μs；(E)石墨烯單孔鍍鉑，單次通過(G/Pt-FIB)停留時間為100μs；(F)在2000目Cu網(wǎng)格(G/Pd-MI-1)上沉積50 nm 的Pd獲得Pd微島；(G)四個SiN_x孔被多孔石墨烯覆蓋，并在300目Cu TEM網(wǎng)格陣列(G/Pd-MI-2)上涂以50 nm Pd薄膜；(H)SiN_x單孔被多孔石墨烯覆蓋，并在300目Cu TEM網(wǎng)格(G/Pd-MI-2)上涂以50 nm Pd薄膜；(I) Pd微島在300目Cu網(wǎng)格(G/Pd-MI-2)上沉積超過50 nm的Pd獲得Pd微島；(J)帶有多孔石墨烯的SiN_x孔用3.0 nm金薄膜(G/Au)包覆后；(K) 帶有多孔石墨烯的SiN_x單孔用3.0 nm金薄膜(G/Au)包覆后。(L)利用圖J計算G中SEM圖像的孔徑分布直方圖。注:為了更好地顯示石墨烯空穴，SEM圖像的對比度進行了數(shù)字增強。  
 
  
圖3. 吸附膜的氣體分離性能。(A)采用300目TEM網(wǎng)格上Pd沉積制備的G/Pd-MI-2膜進行He/H₂氣體分離的單循環(huán)滲透成分(%)隨時間的變化曲線。膜飽和后（t =~50分鐘)，開始遵循Knudsen機制(α_He/H2 =0.71)。(B)用循環(huán)20次以上的G/Pd-MI-2膜對He/H₂氣體分離的滲透成分(%)隨時間的變化曲線。 (C) G/Pd-MI-2膜的飽和時間與循環(huán)次數(shù)的關(guān)系圖。從圖中可以看出，在20次再生周期后，飽和時間保持不變。(D)不同G/Ni-微島膜的H₂/CO₂分離因子與H₂:CO₂進料成分的關(guān)系。(E) H₂/CO₂分離因子和H₂滲透率與600目Cu網(wǎng)格沉積Ni微島厚度的關(guān)系。
 
  
圖4. G/Ni膜吸附電子顯微鏡表征。(A-C)：(A)四個和(B)單個650 nm SiN_x孔涂上125 nm的Ni 微島 (G/Ni-600-125)后再覆蓋多孔石墨烯的掃描電鏡圖像；(C) 50 nm Ni沉積在300目銅網(wǎng)格(G/Ni-300-50)上獲得Ni 微島。(D)利用圖J計算A中SEM圖像的孔徑分布直方圖。(E–G)150 nm Ni微島(G/Ni-600-150)包覆后帶有多孔石墨烯的(E)四個和(F)單個650 nm SiN_x孔的掃描電鏡圖像。(G)在600目Cu網(wǎng)格(G/Ni-600-125)上沉積125 nm Ni獲得Ni微島。(H)用圖J計算的(E)中SEM圖像的孔徑分布直方圖。注:為了更好地顯示石墨烯空穴，SEM圖像的對比度進行了數(shù)字增強。
 

圖5.  H₂/CO₂分離的Robeson上界圖。G/Ni-膜分離H₂/CO₂性能比較:氧化石墨烯(GO)、二氧化硅、碳化硅(SiC)、碳分子篩(CMS)、沸石咪唑框架(ZIF-7)、絲光沸石框架倒置沸石(MFI-Z)、聚苯并咪唑-20%本征微孔聚合物(PBI-PIM)、金屬有機框架(MOF)、苯并咪唑鏈接聚合物(BILPs)、聚三嗪亞胺(PTI)、聚酰亞胺多孔石墨烯膜(PI-PGM)、納米多孔碳(NPC)/石墨烯膜、多孔雙層石墨烯(PG)。 (1 GPU=3.35x10^-10 mol·m^-2·s^-1·Pa^-1)。

       相關(guān)研究成果由瑞士弗里堡大學(xué)化學(xué)系Timur Ashirov和Ali Coskun等人于2021年發(fā)表在chem (https://doi.org/10.1016/j.chempr.2021.06.005)上。原文：Ultrahigh permeance metal coated porous graphene membranes with tunable gas selectivities。

轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號