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       鋰硫電池因其高理論比容量而成為最先進(jìn)的鋰離子電池的有前途的替代品。然而，由多硫化鋰（LiPSs）緩慢的轉(zhuǎn)化反應(yīng)引起的穿梭效應(yīng)降低了硫的利用率，電池容量迅速降低，從而阻礙了其工業(yè)應(yīng)用。最近，可以加速LiPSs轉(zhuǎn)化反應(yīng)的催化劑的開發(fā)受到了極大的關(guān)注。在此，我們使用一種新穎的原位一步法制備了含有3維摻氮碳納米管和石墨烯骨架的 Co5.47N/Fe3N 異質(zhì)結(jié)構(gòu)（3D Co_5.47N/Fe₃N @N-CNT-G）。密度泛函理論 (DFT) 計(jì)算表明，Co_5.47N/Fe₃N異質(zhì)結(jié)構(gòu)的形成可以提高Fermi能級(jí)的態(tài)密度，從而增強(qiáng)氧化還原動(dòng)力學(xué)、LiPS 轉(zhuǎn)化和吸附能力。在豐富的異質(zhì)結(jié)Co_5.47N/Fe₃N納米結(jié)構(gòu)中，高催化活性的Fe₃N和高吸附性的Co_5.47N的結(jié)合為 LiPS 提供有效的主體捕獲和轉(zhuǎn)化催化劑。此外，具有高比表面積的3D N-CNT-G框架作為電子傳輸?shù)母邔?dǎo)電通道并促進(jìn) Li₂S 成核。負(fù)載硫的 3D Co_5.47N/Fe₃N @N-CNT-G正極在0.1C時(shí)表現(xiàn)出~1293 mAh g^-1的出色容量和500次循環(huán)的長(zhǎng)循環(huán)壽命（在1C時(shí)每次循環(huán)容量衰減0.029%）
 

圖1. 用于Li-S應(yīng)用的3D Co_5.47N/Fe₃N @N-CNT-G復(fù)合材料的原位合成過程。
 
  
圖2. 形態(tài)學(xué)調(diào)查。 (a,b) 3D Co_5.47N/Fe₃N @N-CNT-G的FE-SEM圖像；(c) 對(duì)應(yīng)Fe、Co、N、C元素的EDS映射；(d) Fe 2p、(e) Co 2p、(f) N 1 s和(g) C 1 s的高分辨率XPS 光譜；以及 (h) 分別為Co_5.47N、Co_5.47N/Fe₃N和Fe₃N的能帶結(jié)構(gòu)和態(tài)密度的計(jì)算。
 

圖3. 3D Co_5.47N/Fe₃N @N-CNT-G的 (a,b) TEM圖像、 (c,e) HR-TEM圖像和(f) STEM圖像；以及 (g) 對(duì)應(yīng)于Fe、Co、N和C元素的EDS顏色映射。
 

圖4. (a, e) CNT、(b, f) Co_5.47N@NG、(c, g) 3D Co_5.47N/Fe₃N @N-CNT-G和(d, h) Fe₃N @NG的Li₂S成核測(cè)試和成核后相應(yīng)的FE-SEM圖像；(i) Li₂S₆結(jié)合能計(jì)算；(j)吸附可視化測(cè)試；(k)吸附測(cè)試后的UV；(l)對(duì)稱電池的CV以及(m)所有材料的穿梭電流測(cè)量。
 
 
圖5. LSB型紐扣電池的電化學(xué)性能。 (a)不同材料在0.1 mV s^-1掃描速率下的CV；(b) 在0.1 mV s^-1掃描速率下具有不同循環(huán)次數(shù)的CV；(c)在不同C速率下3D Co_5.47N/Fe₃N @N-CNT-G正極的充放電；（d）所有材料在不同C倍率下的容量和0.2C下的循環(huán)穩(wěn)定性，以及（e）3D Co_5.47N/Fe₃N@N-CNT-G/S正極在0.1C下的GITT測(cè)試。
 

圖6. (a) 3D Co_5.47N/Fe₃N@N-CNT-G /S正極在1C下循環(huán) 500 次的循環(huán)穩(wěn)定性；(b-e) 分別為 Fe 2p、Co 2p、N 1 s 和 S 2p 的高分辨率XPS圖譜 ；(f-g) 長(zhǎng)期穩(wěn)定后的3D Co_5.47N/Fe₃N@N-CNT-G /S正極的FE-SEM圖譜和高分辨率FE-SEM圖譜。

      相關(guān)研究成果由韓國(guó)全北國(guó)立大學(xué)納米聚合工程高級(jí)材料研究所Thanh Tuan Nguyen等人于2021年發(fā)表在Chemical Engineering Journal  (https://doi.org/10.1016/j.cej.2021.131774)上。原文：Dual-functional Co_5.47N/Fe₃N heterostructure interconnected 3D N-doped carbon nanotube-graphene hybrids for accelerating polysulfide conversion in Li-S batteries。

轉(zhuǎn)自《石墨烯雜志》公眾號(hào)