為析氫反應（HER）在酸性介質中定制高性能、低成本且具有優異穩定性的混合電催化劑具有極其重要的意義。在此，磷化鈷修飾的氮和硫共摻雜三維石墨烯(CoP@N,S-3D-GN) 電催化劑是通過簡單的兩步生產途徑合成的，包括水熱自組裝和低溫磷化。與磷化鈷錨固的三維石墨烯(CoP@3D-GN）和氮硫共摻雜三維石墨烯(N,S-3D-GN)樣品相比，得益于共摻雜和金屬磷化物的協同優勢，提高了HER 的電催化活性，其在 10 mA·cm
-2 時具有僅 118 mV 的過電位，塔費爾斜率（Tafel slope）為50 mV·dec
-1 ， 交換電流密度為2.2 × 10 -2 mA·cm
-2。此外，在100 mV·s
−1電位掃描速率下用循環伏安法測定1000次以及在120 mV的過電位下至少50 h后，其電催化活性保持不變。這項工作為金屬磷化物錨定的三維石墨烯雜化電催化劑的工程設計提供了合理的途徑，從而提高HER的催化性能。
方案1.代表性說明CoP@N,S-3D-GN雜化電催化劑擬議的兩步合理生產途徑。
圖1：（A）N,S-3D-GN掃描電鏡顯微照片，（B）CoP@3D-GN掃描電鏡顯微照片（C）CoP@N,S-3D-GN掃描電鏡顯微照片（D）電催化劑的數字圖像。
圖2（A）、（B）為不同放大倍數的透射電子顯微鏡（TEM）圖像；(A中插圖）高分辨率透射電子顯微鏡（HR-TEM）圖像和（B中插圖）選區電子衍射圖；(C） 相應的CoP@N,S-3D-GN雜化電催化劑TEM-EDX元素圖；（D）合成電催化劑的X-衍射（XRD）圖譜。
圖3.（A）所有電催化劑的全范圍X射線光電子能譜（XPS）調查，以及高分辨率; CoP@N，S-3D-GN雜化電催化劑的（B）C1s XPS光譜、（C）N1s XPS光譜、（D）S2p XPS光譜、（E）Co2p XPS光譜、（F）P2p XPS光譜。
圖4. 合成電催化劑的（A）拉曼光譜、（B）N
2吸附/解吸等溫線（B中插圖為孔徑分布）。
圖5.（A）每種電催化劑在0.5 M H
2 SO
4電解液中的LSV極化曲線，電位掃描速率為2 mV·S
−1；（B）不同電催化劑的Tafel圖比較；（C）電催化劑穩定性能比較（實線和虛線分別表示電催化劑在100 mV·S
−1下的CV測量值在第1次循環之前和第1000次循環之后的LSV曲線）。插圖是CoP@N,S-3D-GN的計時電流響應( i/i
0 vs. t )，過電位為120 mV；(D） 每種電催化劑的EIS Nyquist比較圖。
相關研究成果于2021年由土耳其安塔利亞阿克德尼茲大學電力與能源系技術科學職業學院Ceren Karaman等人，發表在Electrochimica Acta (https://doi.org/10.1016/j.electacta.2021.138262)上。原文：Tailoring of cobalt phosphide anchored nitrogen and sulfur co-doped three dimensional graphene hybrid: Boosted electrocatalytic performance towards hydrogen evolution reaction。
轉自《石墨烯雜志》公眾號
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