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北京理工大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院Chuan He課題組--鋰離子電池高能材料爆燃法快速制備包覆Si納米顆粒的石墨烯納米薄片
  將硅顆粒封裝在導(dǎo)電層中,已被證明是在循環(huán)過程中保持高容量硅的有效途徑。在這里,通過硅-聚四氟乙烯(PTFE)高能材料的核-殼結(jié)構(gòu)設(shè)計,本文展示了一種大型自上而下的方法,以微米大小的PTFESi粒子作為低成本的初始材料,直接獲得包覆Si納米顆粒的石墨烯納米薄片(GrSiNPs)。在爆燃過程中,PTFESi之間放熱反應(yīng)產(chǎn)生的高溫高壓導(dǎo)致Si核碎裂成納米顆粒,在此過程中,Si納米顆粒與石墨烯納米薄片形成了相應(yīng)的涂層。在400 mA g−1的電流密度下重復(fù)循環(huán)6個月,在800次循環(huán)后,GrSiNPs表現(xiàn)出1613 mAh g−1的高比容量,平均庫侖效率為101±2%。本研究為高性能鋰離子電池用核殼結(jié)構(gòu)石墨烯-Si納米復(fù)合材料的大規(guī)模生產(chǎn)提供了一條有前景的途徑。

Fig. 1. 石墨烯納米片封裝Si納米顆粒的制備工藝。ai-iiPTFE-MPs在乙醇溶液中分散成納米厚度的PTFE-NPsiii-ivPTFE-NPsSiMPs形成PTFE-Si EMsb,通過PTFESi之間的放熱反應(yīng)直接生產(chǎn)GrSiNPs,自由絞合GNs和氣態(tài)SiF4


Figure 2. a,對于PTFE-Si EMs的單個顆粒中FSi的元素分布的能量色散X射線光譜(EDS)映射。bGrSiNPs的高分辨率TEM圖。c,單個GrSiNPs的高分辨率TEM圖。d,在GrSiNPs的石墨烯外殼上觀察到的單層、雙層和多層石墨烯。eHAADF-STEM圖像以及單個GrSiNP的元素分析。ff-if-ii中石墨烯殼的TEM圖分別對應(yīng)于sph-GrSiNPsirreg-GrSiNPs


Fig. 3. 反應(yīng)物和產(chǎn)物的表征。aPTFE-Si高能材料和SiMPs的拉曼光譜。bGrSiNPs的拉曼光譜。GrSiNPsc,高分辨率c 1s譜和d,高分辨率Si 2p譜。e,反應(yīng)過程示意圖。


Fig. 4. aiGrSiNP恒電流循環(huán)800次的放電容量;ii36次循環(huán)后GrSiNPsTEM圖;iii291次循環(huán)后GrSiNPsTEM圖;iviii中觀察到的葉狀納米結(jié)構(gòu)的TEM圖。bGrSiNPs電極在電位窗口0.01-3.00V,速率為0.1 mVs-1前三次循環(huán)的CV曲線;c,不同電流密度下的GrSiNPs經(jīng)過800次循環(huán)后的倍率性能。

相關(guān)研究成果于2019年由北京理工大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院Chuan He課題組,發(fā)表在Nano Energy (https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2019.104028)上。原文:Ultrafast synthesis of graphene nanosheets encapsulated Si nanoparticles via deflagration of energetic materials for lithium-ion batteries 。


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