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復旦大學余學斌課題組--通過分子固定和純化解鎖鋁的鋰儲存能力
       在下一代鋰離子電池中,鋁被認為是有前途的石墨陽極替代品,但其應用受到同時存在的氧化鋁和巨大體積變化的阻礙。在此,證明了氫化誘導的高純度穩健Al納米晶體的自組裝,并均勻地錨定在石墨烯上。Al和石墨烯之間強的分子相互作用不僅可以在熱力學上促進Al在石墨烯上的均勻分布,而且可以有效地減輕體積變化并保持電極的結構完整性。更重要的是,密度泛函理論計算表明,沒有氧化可以降低Al基體內Li擴散的能壘,使其低于僅有一個單層氧氣覆蓋Al基質的1/6。這些獨特的結構特征使鋁/石墨烯納米片(Al@GNs)電極能夠實現1219 mAh/g的高可逆容量和出色的循環穩定性(在3 A/g下,1000次循環后,容量為766 mAh/g)。此外,包含Al@GNs陽極和LiFePO4陰極的全電池在0.5 A/g速率下100次循環后表現出優異的的容量保持率(96.4%)。


Figure 1. 示意圖:(a)Al@GNs的合成和(b)在高壓氫氣下不存在石墨烯的Al納米纖維(NFs)的合成;(C)TEAL和(d)Al在石墨烯上的弛豫原子構型和電荷-密度-差異等值面。



Figure 2. 所制備的Al@GNs的(a)SEM、(b)TEM(插圖:HRTEM圖像)和(c)STEM圖像;(d)Al@GNs的掃描TEM圖像和相應碳(C)和鋁(Al)的元素映射圖像;(e)在氬氣下合成的Al@GNs的代表性TEM圖像和f)在與Al@GNs相同的條件下合成但不存在石墨烯的鋁納米纖維(插圖:單一納米纖維的放大圖像)。


Figure 3. LIBs中Al@GNs電極的電化學性能。(a)Al@GNs電極最初十個循環的循環伏安圖,掃描速率為0.1 mV/s;(b)0.5 A/g下,所選循環的恒電流放電-充電曲線;(c)在0.5 A/g下,Al@GNs電極上的循環性能,包括Al@GNs-Ar、Al納米纖維、Al NPs和Al/GNs用于比較;d)Al@GNs電極的倍率性能,其電位曲線如(e)所示;(f)Al@GNs電極在1.5和3 A/g下的循環性能。


Figure 5. (a)沒有和(b)有石墨烯支撐下,Al上的鋰吸附能量;(c)與Al(111)表面相比,在干凈的Al(111)表面中鋰原子的擴散分別具有1/2單層(ML)和1 ML的氧氣覆蓋率。


Figure 6. Al@GNs@LFP全電池的儲能性能:(a)商業LFP和Al@GNs半電池的恒電流放電-充電圖;全電池(b)在100和500 mA/g時的恒電流放電-充電曲線;(c)倍率性能(插圖:庫侖效率)和(d)在500 mA/g下的循環性能(插圖:由完整電池供電的藍色LED燈)。
       相關研究成果于2019年由復旦大學余學斌課題組,發表在Adv. Mater(DOI: 10.1002/adma.201901372)上。原文:Unlocking the Lithium Storage Capacity of Aluminum by Molecular Immobilization and Purification。


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